在岛屿女王诞生！小智的大考验!!中，小智在波尼岛的大考验中使用皮卡丘与哈普乌的重泥挽马对战，尽管属性不利，且多次被重踏及地隆啸天大终结压制，皮卡丘最终还是战胜了重泥挽马，通过了大考验。

在不败的帝王古兹马!!中，小智在玛纳罗大会和古兹马的半决赛上，在炎热喵被具甲武者打败后派出皮卡丘上场，经过多回合较量后打败了具甲武者，从而帮助小智2比1战胜古兹马，和格拉吉欧会师决赛。

在决赛！最强劲敌对决!!至诞生！阿罗拉的霸者!!中，小智在玛纳罗大会和格拉吉欧的决赛中，于美录梅塔被银伴战兽打败后派出皮卡丘上场，在多回合较量后打败了银伴战兽；之后面对伪装成鬃岩狼人的索罗亚克时，依靠电网和十万伏特解除了索罗亚克带来的幻觉，又使出十万伏特和铁尾与索罗亚克相持，最后在究极无敌大冲撞和无尽暗夜之诱惑对攻之后，和索罗亚克双双倒地失去战斗能力。

在阿罗拉最强的Ｚ！卡璞?鸣鸣VS皮卡丘!!中，在小智和库库伊博士的全面对战表演赛的尾声，小智的皮卡丘与卡璞?鸣鸣展开对战并处于上风；之后，小智和皮卡丘再次使出千万伏特，成功压制了巨人卫士?阿罗拉并打败了卡璞?鸣鸣，帮助小智6比5战胜库库伊博士，赢得了表演赛。

宝可梦 旅途

在小智与小豪，乘着洛奇亚出发！中，皮卡丘试图用十万伏特电醒小智，但是并没有效果，随后他们邂逅了小豪并一起骑上了洛奇亚；在卡比兽巨大化!? 极巨化的谜团!!中，皮卡丘使用铁尾砍断了长在超极巨化卡比兽身上的文柚果，最终拯救了列车；在丰缘地区的激战！挑战对战开拓区!!中，皮卡丘与芳士的大狼犬对战，把电网当作蹦床，增加了铁尾的威力打败了大狼犬；在别认输啊，波加曼！神奥地区的浮冰竞泳!!中参加了流冰大赛；在小春与来电汪，还有神出鬼没的耿鬼中和耿鬼过招，斩断了耿鬼的暗影球。

小智和皮卡丘

在小智VS丹帝！迈向最强之道!!中皮卡丘首次超极巨化，并使用超极巨万雷轰顶打败了暴走的超极巨化暴噬龟；之后又与丹帝对战，使用了极巨攻击和极巨钢铁，可惜不敌丹帝的喷火龙落败。

在小智参赛！宝可梦世界锦标赛!!,小智带着皮卡丘去了枯叶道馆与碧丝葵丝对战，先是与雷丘对战，发现对皮卡丘不利，立即换下皮卡丘，派出耿鬼。在耿鬼战败后，皮卡丘再次出战，爬到滚动的顽皮雷弹身上，用铁尾停下了它，再将顽皮雷弹原地往反方向旋转，使用铁尾，顽皮雷弹的引爆特性被触发，皮卡丘使用电网保护自己，打败了碧丝葵丝，帮小智提升了排名。

在小智与小豪！朝着目标GO!!中，小智与皮卡丘带着小朋友们参加了宝可梦定向越野赛，并认识了许多宝可梦。这时晟也出现了，小智派出皮卡丘迎战。大竺葵一度压制住了皮卡丘，但是皮卡丘顽强的扛住了日光束并借助大竺葵的冲力使用了铁尾，打败了晟也，帮助小智取得宝可梦世界锦标赛第二场胜利，名次上升为1512名。

在传达吧波导！小智跟不可思议的蛋!!中，皮卡丘和肯泰罗战斗导致小智和蛋互相产生波导，孵化出利欧路后，小智为了保护利欧路，派出皮卡丘对战大岩蛇，一度用铁尾压制住了大岩蛇。期间利欧路发现小智是波导的拥有者，撞开了皮卡丘并自己战斗。